高性能微型超級電容器的進步在微型電子設備的發展和應用中扮演著重要的角色。石墨烯由于其理論比表面積高、導電性好、機械性能優良等優勢被認為是微型超級電容器電極材料的優先選擇。但是，石墨烯本身二維結構的特性造成其容易堆疊團聚，阻礙其同電解質的有效接觸，抑制該材料電化學儲能性能發揮。所以，迫切需要發展一種高效方法來調控石墨烯基電極結構，緩解其堆疊團聚問題，增強石墨烯基微型電容器電化學儲能性能。

西安交通大學材料科學與工程學院李磊課題組針對這一問題，發展了一種高效方法制備石墨烯-碳納米管復合材料墨汁，進而通過墨汁直寫技術制備了微型超級電容器。在器件電極材料中，碳納米管的加入可以實現對電極結構的直接調控，抑制石墨烯的堆疊團聚現象。本文詳細地研究了電極中碳納米管含量對其電化學儲能性能的影響。研究發現隨碳納米管含量的增加，微型超級電容器的面容量先增加，后降低。當碳納米管的含量為5% 時，器件具有最優的面容量，即在0.05 mA/cm-2時，面容量達到9.81 mF/cm-2，當電流密度增加到0.40 mA/cm-2時，依然保持在8.05 mF/cm-2。



器件在0.026 mW cm–2的功率密度下實現了1.36 μWh cm–2的高面能量密度。同時，該器件也表現出優異的機械性能和循環穩定性。當不同彎曲應變條件下，其面容量均沒有明顯的改變；在0.10 mA/cm-2的電流密度下進行充放電循環，10,000 次循環后仍然有95.5% 的容量保持率。



該工作中發展的石墨烯基電極結構調控方法對發展高性能石墨烯基微型超級電容器和解決其它二維材料存在的堆疊團聚問題提供了可借鑒思路。相關結果發表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201907284）上。



超級電容器，尤其是雙電層電容器，是一種在電極表面快速存儲和釋放電荷的儲電裝置。由于高比表面積的電極能提升超級電容器的儲電容量（電容），因而超級電容器電極材料需具備高比表面積。最常用的增大電極比表面積方法是將電極材料制備為多孔結構。然而，電極材料孔隙率過高會降低電極密度，并產生應用層面的問題：



（ 1 ）低密度使得電極材料蓬松，增大超級電容器體積，不利于應用于微型或便攜式電子器件；



（ 2 ）在電極中多余的孔隙會被液態電解液填充，無儲能能力，卻增加了器件質量。同樣不利于在便攜式電子設備中的應用。



因此，如何調控電極材料的比表面積和密度，而保留電極材料高比表面積的同時盡可能增大其密度成為超級電容器研究的挑戰。

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